KADA se stišala borba protiv IB, Krcun se sve više bavio politikom i organizacijom državne uprave u Srbiji. On je od 1945. bio član Politbiroa CK KP Srbije i savezni i republički poslanik za užički kraj. Za člana CK KPJ izabran je 1948. godine. Od decembra 1953. više nije bio ministar unutrašnjih poslova Srbije, postao je član Izvršnog veća od 1954. do 9. juna 1962. godine, kada je izabran za predsednika Izvršnog veća Srbije. Bio je i u rukovodstvima Socijalističkog saveza i Saveza boraca Srbije. Kao potpredsednik Izvršnog veća bio je predsednik Odbora za unutrašnje poslove. Ovaj odbor se bavio privrednim pitanjima, pravosudnim problemima ali i komunalnim, zdravstvenim, prosvetnim i kulturnim pitanjima.

Samoupravljanje i dalja demokratizacija vlasti bile su njegove osnovne orijentacije. Krcun se angažovao na izgradnji komunalnog sistema i organizaciji vlasti, a posebno oko teritorijalne podele Srbije na opštine i srezove i njihovo ukrupnjavanje. Ubrzo je stekao ugled dobrog poznavaoca ove problematike. U šali se govorilo da Krcun hoće da venča šabačku čiviju sa valjevskom podvalom.

Kada je Tito sa Blažom Jovanovićem prolazio kroz Užice 1959, a tada su u Crnoj Gori ukinuti srezovi, Krcun se našalio:

"Blažo, da ti damo ovo do Ovčara, pa da imaš dva sreza".

Tražio je pravi način da se pomogne pokrajinama u bržem razvoju privrede. Za Vojvodinu je govorio da je 1947. bila po razvijenosti na nivou Slovenije i da sada zaostaje. Kao propali student agronomije posebno je bio zainteresovan za poljoprivredu i predlagao je da se preispita njeno zapostavljanje.

Nastojanje Beograda da se brže razvija je cenio ali je kao provincijalac ukazivao na opasnost od tendencije da se Beogradu, po svaku cenu i mimo mogućnosti i plana razvoja Srbije, obezbedi poseban društveni i ekonomski status. Govorio je:

"Srbiji su dovoljne dve pokrajine i da jednom tako velikom gradu kao što je Beograd, koji nije ni srpski, ni jugoslovenski, ni samo svoj, a koji je sve to pomalo, treba pomoći da prebrodi teškoće, koje iz tog specifičnog položaja proističu."

Jedno vreme je bio poslanik opštine Zvezdara, pa je u šali govorio da je poslanik na teritoriji Beograda od Cvetkove pijace do kafane u Boleču. Na zborovima na Zvezdari govorio je da je on njihov poslanik ali pošto malo poznaje probleme Beograda on bi radije bio užički poslanik.

DUGO je bio predsednik Ustavne komisije Srbije i član savezne ustavne komisije. Tokom diskusije oko Nacrta ustava iz 1963. zajedno sa Milošem Minićem zalagao se za to da se Srbija podeli na regione, da se i pokrajine uklope u tu podelu i postanu regioni, što nije prihvaćeno. Zalagao se za autoritet sudstva i tužilaštva i nikad se nije mešao u njihove odluke. Takođe, zalagao se za primenu naučnih dostignuća i za doslednije obrazovanje i stručno uzdizanje kadrova uz primenu savremene tehnike i tehnologije. Govorio je da su investicije u obrazovanje stručnih kadrova najvažnija investicija za budućnost Srbije. Bio je protiv toga da se u srednje obrazovanje uvede zvanje "vukovac".

"Nemojte da decu opterećujemo nepotrebnim pravima i privilegijama. To smo učinili i sa decom palih boraca. Goru uslugu im nismo mogli učiniti nego što smo ih na taj način izdvojili."

Gajio je ljubav prema istoriji Srbije koja se ogledala u čuvanju spomenika kulture iz ranije i novije istorije.

"Nisam sreo čoveka koji je sa takvom strašću znao letopise naših gradića i sela i prošlost našu punu drame i tragedije. Umeo je da voli ovu zemlju bez patriotske poze i banalnosti... Malo ko je tako ispoljavao tvrdu i grozničavu vezu i ljubav prema ovoj zemlji Titove epohe, prema svemu onome što čini koren naše nacionalne istorije kulture i morala", napisao je za njega Milojko Drulović.

Dok je on bio predsednik Izvršnog veća, 1963, osnovan je Istorijski muzej Srbije. Kandidat za direktora, što je i postao, bio je direktor Zavoda za istoriju radničkog pokreta Srbije Edib Hasanagić, koga je podržavao Jovan Veselinov. Krcun je u šali prokomentarisao:

"Zar da nam Turčin bude direktor srpskog muzeja."

POŠTO je rado odlazio u bioskop i pozorište, pomagao je da se snimi film "Marš na Drinu". U vreme zabrane nekih filmova bio je protiv toga i zalagao se za "nešto liberalniju" poziciju sedme umetnosti.

"Uzmimo film 'Zadušnice' koji je zabranjen, za mene je to odličan film, odnosno kako u ovoj zemlji treba da bude postavljen film za borbu protiv negativnih pojava. Gledao sam film 'Čovek iz hrastove šume' u prvoj verziji koji je zabranjen, a to je film koji ima najbolju fotografiju u našem posleratnom filmu, jednu od najboljih od svih svetskih filmova koje sam gledao, isključujući japanske". Na sastanku Izvršnog komiteta CK Srbije zalagao se da se taj film pusti u svet.

Posebno je bio vezan za narod užičkog kraja. NAjpre, često je odlazio u Užice zbog majke Vide, koju je zvao Dada i neobično ju je voleo. Svako svoje pismo upućeno majci završavao je na patrijarhalan način: "Ljubi ti ruku tvoj sin Slobodan". Ona je imala veliki uticaj na njegovo vaspitanje i ponašanje.

ODNOS prema Užičanima razvio se do te mere da kad bi ljudi zapali u teškoće i tražili pravdu, odlazili bi kod Krcuna očekujući da će ih razumeti. Pomagao je mnogima. Jedno vreme, dok je bio poslanik, imao je i svoju kancelariju u sreskom odboru gde je primao stranke. Posebno je zaslužan što je valjaonica bakra izgrađena u Sevojnu, kao i Trg partizana u Užicu. Opominjao je užičke rukovodioce, koji su bezobzirno sprovodili direktive Partije, ne osvrćući se na mišljenje naroda:

"Morali biste da se malo korigujete. Do sada je vrednost ljudi merena onako kako o njima misli CK, ali će se ubuduće vaše vrednosti meriti i po tome šta narod misli o vama. Pogledajte malo bolje kako stojite sa narodom i šta on misli o vama".